《JACS》新成果：國儀量子助力化學合成稀土納米晶實現光探測磁共振研究

華南理工大學蔣尚達與王燁欣研究團隊在化學合成的CaS:Ce3?納米晶體中實現了自旋的光學極化與相干操控，論文近期發表于《Journal of the American Chemical Society》。研究團隊在直徑約13nm的CaS納米晶中摻入少量Ce3?，利用圓偏振光對Ce3?進行自旋選擇性激發，再通過熒光強度變化讀取微波驅動后的自旋狀態，這是化學合成納米晶中實現光探測磁共振（ODMR）的報道之一。

團隊基于國儀量子低溫單自旋光探測磁共振譜儀進行定制，把共聚焦定位、光學初始化與讀出、脈沖微波、磁場控制、時序和光子計數協同起來。研究人員與國儀量子合作進一步引入468～481nm可調諧皮秒激光、圓偏振控制、低溫真空和三軸矢量磁場，以適配Ce3?的自旋-光學界面。儀器中任意序列發生器（ASG）保障了復雜實驗鏈路穩定協同。

圓偏振光、微波與CaS:Ce3?晶格構成直接自旋-光學界面

在2.9K、350G條件下，圓偏振光讓樣品熒光隨激發次數增加而下降約6%，而線偏振光下變化很小。結合理論給出的3:1自旋選擇性，作者將這一熒光對比度換算為超過12%的自旋極化下限—約為同頻率下熱平衡極化的23倍。

圓偏振光誘導的自旋極化、磁場方向/激光功率/溫度依賴與T₁測量

研究還看到三個清晰規律：極化依賴磁場與入射光的夾角，約按|cosθ|變化；極化對激光功率呈飽和趨勢；升溫會加快自旋-晶格弛豫，使極化信號在15K附近幾乎消失。由極化恢復過程得到T₁=0.65(2)ms。

核心實驗數據：掃頻ODMR、Rabi振蕩、Hahn echo與Ramsey測量

掃頻共振峰確認了Ce3?自旋的ODMR響應；Rabi振蕩表明微波能夠相干驅動自旋；Hahn echo和Ramsey則分別給出T₂與T₂^*，兩者相差約50倍，提示樣品存在明顯的非均勻展寬，可能與納米晶缺陷產生的偶極相互作用及聚集應變有關。CaS作為幾乎不含磁性核的基質，顯著延長了Ce3?自旋的T₂時間。同時，X波段EPR的交叉驗證，也為理解Ce3?自旋及其環境提供了更完整的證據鏈。

這項研究在化學合成的CaS:Ce3?納米晶中實現了光探測磁共振（ODMR），證明圓偏振光可以直接完成自旋極化與光學讀出，微波則能夠進一步實現相干操控。這項工作的意義，不只是一組T₁、T₂數據，而是量子鉆石單自旋譜儀應用邊界的一次代表性延伸：以成熟ODMR能力為基礎，支持非金剛石、稀土摻雜和化學合成納米體系的探索。

量子鉆石單自旋譜儀

量子鉆石單自旋譜儀是基于NV色心自旋磁共振原理構建的量子實驗平臺，通過精密調控光、電、磁等多物理參數，實現對NV色心自旋量子態的操控與讀出。NV色心電子自旋量子態可以與電磁場、溫度等物理場實現相干耦合。基于這些耦合效應，該平臺可以實現相關物理量的高空間分辨率與高靈敏度表征。

文獻來源：

Xing-Quan Tao et al. “Optically Detected Magnetic Resonance of a Cerium-Doped Nanocrystal: Toward the Generality of a Direct Spin-Optical Interface." J. Am. Chem. Soc. 2026,148,28914-28926.